传统金属材料主要包括钢铁材料、钛合金、铝合金、镁合金、铜合金、镍基合金等。其共同点是均由一种基体元素和合金化元素组成，其中基体元素含量在50%(质量分数)以上。经过近百年的发展，传统合金强化理论已趋于完善，合金的机械性能潜力大多已被挖掘，性能进一步大幅提升的可能性日益减小。
2004 年，Yeh 等[1]和Cantor 等[2]突破了传统合金以单一主元为基体的设计思想，同年提出了多主元合金的设计思想，打开了金属材料的一片新天地。由于多主元合金元素含量为等摩尔比或近等摩尔比，具有较高的混合熵，因此叶筠蔚又将其命名为高熵合金(high-entropy alloys,HEAs)。在HEAs 研究之初，普遍认为高熵合金较高的混合熵值更利于形成单相固溶体，如CoCrFeMnNi 即为首个单相面心立方(face centered cubic,FCC)结构高熵合金[2]。随着对高熵合金研究的深入，逐渐意识到混合焓值的重要性，即较正或较负的混合焓有利于第二相的析出[3]。此外，研究发现合金性能和元素种类并非正相关，如CoCrNi 三元合金的断裂韧性高于五元CoCrFeMn-Ni 合金[4]。因此，目前对高熵合金的研究已不再局拘泥其组元数目和元素含量，而更关心合金的组织结构调控以及性能优化。
自高熵合金的概念被提出以来，各国学者对该领域进行了广泛探索，设计出诸多具有不同组织结构及性能的高熵合金。美国学者Miracle 和Senkov[5]于2016 年将已报道的408 种高熵合金分为7 大类：3d 过渡金属高熵合金，难熔高熵合金，轻质(低密度)高熵合金，镧系(4f)过渡金属高熵合金，高熵青/黄铜，贵金属高熵合金，间隙相化合物高熵合金。不同种类高熵合金具有不同的性能特点，如3d 过渡金属高熵合金具有优异的力学性能；难熔高熵合金可服役于超高的工作温度[6]；贵金属高熵合金则具有优异的催化性能[7]。
尽管高熵合金性能优异，但较多的组元数目往往会造成合金凝固温度区间增大，使合金铸造缺陷增大，从而劣化其机械性能。通过热锻等方式可消除小型简单零件的铸造缺陷，但无法进行热机械处理的大型复杂零件对合金的铸态力学性能提出了更高要求。基于此，Lu 等[8]提出了共晶高熵合金(eutectic high-entropy alloys,EHEAs)的概念，并设计出性能优异的AlCoCrFeNi2.1 共晶高熵合金。此后，大量EHEAs 被设计并成功制备，极大丰富了高熵合金体系。
1 共晶高熵合金的设计方法
EHEAs 具有4 种及以上元素，因而无法通过查阅相图获得准确的共晶点位置。如何设计EHEAs是该合金发展之初的最大难题。迄今，EHEAs 的设计方法主要分为以下几种。
1.1 相图计算法
通过相图可直观判断出合金凝固时的相变过程以及平衡态相组成，因而高熵合金提出以来，不少学者通过相图计算法给出了部分高熵合金系的伪二元相图，借此指导合金成分设计，如Zhang 等[9]研究了AlxCoFeNi、AlxCoCrFeNi、AlxCo2CrFeNi、Alx-CoCr2FeNi、AlxCoCrFe2Ni、AlxCoCrFeNi2系合金相图；Liu 等[10]研究了CoCrFeNiMox 系高熵合金的相图；Zhang 等[11]研究了CrxMoNbTaVW 系高熵合金的相图。2016 年，He 等[12]利用Thermo-Calc 软件计算了CoCrFeNiNbx 合金系的伪二元相图，结果如图1 所示。可以看出该合金系确为共晶体系，共晶组织由FCC 结构相和拉夫斯(Laves)相组成，且共晶点位于Nb 含量～9%(原子分数)处。作者通过实验确定了共晶点成分为CoCrFeNiNb0.65，较接近相图计算结果，表明相图计算法具有较高的实用价值。随着相图计算软件的普及，越来越多的EHEAs 或近共晶成分高熵合金被设计出来，如Fe20.7Co20.7Ni39.6Al19[13]，AlCr-FeNiCo1.9[14]，Fe39Cr39Ni14C8[15]、CoCrNi2(V3B2Si)0.2[16]等。
图1 CoCrFeNiNbx 的伪二元相图[12]
Fig.1 Pseudo binary phase diagram of CoCrFeNiNbx alloys[12]
1.2 半经验法
由于相图计算法需要大量的材料学参数以及对共晶体系的合理预判，且庞大的计算量和昂贵的软件门槛限制了该方法的普遍使用。在EHEAs 研究之初，设计者往往根据自身经验以及对一些热力学参数如混合焓、价电子浓度等的理解来设计EHEAs。由于此类方法没有明确的理论指导，我们称其为半经验法。
Lu 等[17]于2017 年提出一种混合焓法来设计EHEAs。该方法内容为：将已知EHEA 中某一关键元素替换为另一元素，即可得到另一种EHEAs。替换元素的含量可通过二元混合焓来粗略估计，再通过少量试验即可获得共晶点准确成分。利用该方法，并基于已报道的AlCoCrFeNi2.1 合金成功设计出4 种EHEAs：Zr0.45CoCrFeNi2.1、Nb0.73CoCrFeNi2.1、Hf0.52CoCr-FeNi2.1、Ta0.76CoCrFeNi2.1。通过简单试错法，即可得到准确的共晶点成分，分别为Zr0.6CoCrFeNi2、Nb0.74Al-CoCrFeNi2、Hf0.55CoCrFeNi2、Ta0.65CoCrFeNi2。实际结果和预测结果十分接近，表明该方法预测新EHEAs的可靠性。
Jiang 等[18]提出一种简单混合法来设计EHEAs。该方法如下：若元素性质接近的A、B、C、D 均可与金属间化合物元素M 形成二元共晶体系，通过将A-M、B-M、C-M、D-M 等摩尔比混合，则可能形成(ABCD)-M 形式的EHEAs。基于该方法成功设计出4 种EHEAs：CoCrFeNiNb0.6、CoCrFeNiTa0.47、CoCrFeNiZr0.51、CoCrFeNiHf0.49。经过试错法得到的准确共晶点成分分别为CoCrFeNiNb0.45，CoCrFeNiTa0.4，CoCrFeNiZr0.55，CoCrFeNiHf0.4，与计算结果较为接近。
Jin 等[19]提出一种伪二元法设计EHEAs。在相图绘制过程中，除纯元素外，稳定化合物、固溶体相均可被看作组元。基于这种设计思想，便可从相的角度来设计伪二元合金。具体内容如下：选取两种稳定物相，其中金属间化合物相具有该合金系所有组合中最负的混合焓，将两种物相等摩尔比混合，即可得到伪二元近共晶成分高熵合金。基于该方法设计出3种EHEAs：AlCoCrFeNi3、AlCo2CrFeNi2、Al CoCrFe2Ni2，均为近共晶成分。通过调控Al 和Ni 元素相对含量进行少量试错实验，即可得到共晶点成分。
1.3 机器学习法
机器学习法其实是基于计算机应用的半经验法。该方法基于由现有文献结果和计算结果组成的数据库，通过训练人工神经网络模型达到共晶成分预测的目的[20]。利用该方法，可分析不同合金体系中形成共晶组织的关键元素，并预测出共晶点成分的元素含量。相较于其他半经验法，机器学习法可通过持续学习获得更精确地预测结果，减少试错次数。
1.4 共晶线法
迄今，在Al-Co-Cr-Fe-Ni 合金系中已发现数十种EHEAs，充分体现了共晶成分的不唯一性。为此，Shafei[21]提出一种方法来预测Al-Co-Cr-Fe-Ni 体系中具有FCC+B2(有序体心立方)结构的EHEAs。Shafei认为该体系中某些共晶合金之间存在共晶线，位于共晶线上的合金均为共晶合金。因此，通过将位于同一共晶线上的两个共晶合金混合，可以得到新的共晶成分。该方法有利于快速探寻同一合金体系内的未知共晶点。
1.5 二元共晶扩充法
从2014 年提出EHEAs 至2023 年，超过一百种EHEAs 被设计出来。但是，竟然没有一种无序FCC+无序BCC(体心立方)结构EHEAs。为了设计出这类EHEAs，Jin 等[22]提出了一种二元共晶扩充法，如图2 所示。首先选取一种具有无序FCC+无序BCC 结构的二元共晶合金，通过大量添加固溶元素，可使该二元合金扩充为多组元EHEAs。利用该方法，传统的二元Cr46Ni54 共晶合金可以扩充为多组元共晶合金，如Cr39Ni37Co8Fe8V8，Cr41Ni39Co10V10，Cr37Ni43Fe10V10，和Cr47Ni33Co10Fe10 等。除二元共晶合金外，伪二元共晶合金如Ni35Al35-Cr30 等亦可被扩充至多组元EHEAs[23]。此外，通过合理选择扩充元素，可对合金的微观组织、力学性能以及耐蚀性等进行定向调控。
图2 二元Cr-Ni 共晶扩充至多组元共晶高熵合金示意图[22]
Fig.2 Schematic diagram for designing EHEAs based on binary Cr-Ni eutectic[22]
2 共晶高熵合金的组织结构
EHEAs 的制备工艺与传统合金相同，包括真空非自耗电弧熔炼、真空感应熔炼、粉末冶金、定向凝固、3d 打印等。迄今发现的EHEAs 大多数具有层片组织，少数具有迷宫组织[19]。从晶体结构或相组成的角度可将现有EHEAs 分为以下几类：FCC+B2 结构[8,19]、FCC+IMC(金属间化合物)结构[12,17]、BCC+B2 结构[24]、BCC+IMC[25]等。Jin 等[26]还设计出首个具有FCC+B2+HCP(密排六方)结构的三相EHEAs。
在凝固过程中，共晶相的生长过程服从搭桥机制，因而从能量的角度看，EHEAs 相邻两相间通常存在着特定的晶体学位向关系。该位向关系与共晶相的晶体结构密切相关，具有不同晶体结构的EHEAs 位向关系往往不同。值得注意的是，具有相同晶体结构的EHEAs，其位向关系也可能不同，这主要取决于共晶相的晶格常数比[27]。位向关系的不同会引起位错滑移连续性的差异，造成变形或断裂机制的改变，进而影响合金力学行为[28-29]。
3 共晶高熵合金的力学性能
3.1 铸态力学性能
考虑到EHEAs 的一大优势是液态成型能力，因此该类合金在铸态下的力学行为被广泛研究。研究发现，EHEAs 的力学性能与其晶体结构密切相关。在迄今发现的所有EHEAs 中，只有FCC+B2 以及FCC+BCC 结构合金具有超过5%的静载拉伸伸长率。这些合金的优异塑性来源于两方面，一方面是合金具有至少约50%(体积分数)的软FCC 相，可有效促进位错滑移；另一方面，合金中的硬相并非完全脆性相，可发生一定的塑性变形。软硬相的协同塑性变形使合金具有优异的强塑性。FCC+IMC 结构EHEAs 中虽然也有相当体积分数的软FCC 相，但该类合金中的IMC 相均为几乎没有塑性变形能力的硬脆相。软硬相无法进行协同塑性变形导致裂纹的提前萌生及断裂，所以该类合金几乎没有拉伸塑性。
AlCoCrFeNi2.1 合金是FCC+B2 结构EHEAs 的典型代表，具有优异的室温拉伸性能，其室温拉伸性能如图3 所示[30]。对AlCoCrFeNi2.1 合金低温拉伸性能研究表明，随温度从室温降低至-70 和-196 ℃，合金屈服强度由546 MPa 增至595 MPa，再增至690 MPa，断裂强度几乎维持在1 050～1 150 MPa，而伸长率从17.7%降至15.8%，再大幅降低至6.7%。可见，合金在-70℃下仍具有优异的强塑性匹配，其优异的塑性变形能力来源于试样各处的均匀变形[31]。此外，该合金600 ℃下拉伸弹性极限强度，断裂强度，伸长率 分别为95 MPa，806 MPa，33.7%，700 ℃下 拉伸弹性极限强度，断裂强度，伸长率分别为108 MPa，538 MPa，22.9%。可见，合金在700 ℃以内的中高温范围均具有优异的强度及塑性[8]。
图3 铸态AlCoCrFeNi2.1 共晶高熵合金室温拉伸应力应变曲线[30]
Fig.3 Tensile stress-strain curves of the as-cast AlCoCrFeNi2.1 EHEA at room temperature[30]
FCC+BCC 结构EHEAs 的典型代表有4 个：Cr39Ni37Co8Fe8V8，Cr41Ni39Co10V10，Cr37Ni43Fe10V10，和Cr47Ni33Co10Fe10[22]。在微观组织和两相体积分数大致相同的情况下，4 种合金展现出差异显著的力学行为，拉伸应力应变曲线如图4 所示。分析发现其屈服强度差异来源于软FCC 相的强度差异，而合金的加工硬化能力差异则源自于软硬相的强度差。软硬两相的强度差异越大，加工硬化现象越明显。当然，如果硬相的强度过大，会导致合金的过早断裂，此时的EHEAs 力学行为类似于上述FCC+IMC结构EHEAs。
图4 4 种FCC+BCC 结构共晶高熵合金的室温拉伸应力应变曲线[22]
Fig.4 Tensile stress-strain curves of four as-cast FCC+BCC EHEAs at room temperature[22]
相较于上述两类合金，FCC+IMC 结构和BCC+IMC 结构EHEAs 中含有大量的脆性金属间化合物相，导致合金室温拉伸塑性较差，但正是这些硬脆相，赋予了合金优异的耐磨性[32]。当合金服役于高温时，其高温强度受到更多关注。具有BCC+L21 结构的AlCr1.3TiNi2 EHEAs 具有优异的高温抗软化性能，可作为服役于高温环境下的候选材料[25]。
3.2 热机械处理对合金力学性能的影响
当EHEAs 不在铸态下使用时，其力学性能可通过热机械处理的方式进一步提高。冷轧+退火处理是最常用的热机械处理方式。Wani 等[33]对AlCoCr-FeNi2.1 合金进行90%冷轧+800 ℃-1 h 退火处理，得到超细晶组织如图5a 所示。合金在铸态、冷轧态和退火态的拉伸工程应力-应变曲线如图5b 所示，结果表明冷轧态合金虽强度大幅提升(拉伸屈服强度升高～1 000 MPa，抗拉强度升高～750 MPa)，却牺牲了拉伸塑性(伸长率降低～11%)。而退火态合金兼具强度与塑性。拉伸屈服强度与抗拉强度为～1 100 MPa和～1 200 MPa，伸长率～12%。
图5 AlCoCrFeNi2.1 共晶高熵合金：(a)冷轧退火后电子背散射衍射照片；(b)室温拉伸应力-应变曲线[33]
Fig.5 AlCoCrFeNi2.1 EHEAs:(a)electron backscatter diffraction image of the alloy after cold rolling and annealing;(b)tensile stress-strain curves under as-cast,cold-rolled and annealed conditions[33]
Shi 等[34]调控冷轧和退火工艺，制备出继承Al-CoCrFeNi2.1 铸态层片结构的超细晶异质双相EHEAs。其微观组织可明显分成两个薄片状区域。不同于铸态时凝固形成的层片组织，热处理后的薄片由许多再结晶晶粒组成，如图6 所示。独特的多级异质结构赋予合金超高的背应力强化和加工硬化能力。使之表现出～1 500 MPa 的拉伸屈服强度和～16%的伸长率。
图6 超细晶异质AlCoCrFeNi2.1 共晶高熵合金组织：(a)扫描组织照片；(b)背散射电子衍射图；(c)扫描透射显微照片；(d)图(c)中蓝色方框区域的显微组织示意图[34]
Fig.6 Microstructures of ultrafine-grained AlCoCrFeNi2.1 EHEA:(a)SEM image;(b)EBSD phase image;(c)TEM image;(d)microstructural schematic sketch of the blue boxed area in(c)[34]
Wu 等[35]提出一种适用于双相合金的热机械处理工艺，即相选择再结晶工艺。不同于传统完全再结晶工艺，相选择再结晶工艺利用双相合金显著的应变分配行为(软相比硬相承担更多变形)实现了软相单独再结晶和硬相回复；利用该工艺处理后的Al18Co30Cr10Fe10Ni30W2EHEA 在抗拉强度提升到1 850 MPa 的同时均匀伸长量也达到了30%。
3.3 热处理对合金力学性能的影响
虽然热机械处理可显著改善EHEAs 的力学性能，但也大大降低了合金优异浇铸性能的优势。对于部分形状复杂的零件，只能通过单纯热处理的方式调控其力学行为。对于组织稳定性不高，且塑性较差的EHEAs，通过高温退火工艺可实现共晶层片的球化，进而改善EHEAs 的脆性问题[36-37]。CoCrNi2-(V3B2Si)0.2 合金是由FCC+M3B2 相组成的EHEAs，铸态拉伸塑性极差，伸长率约1%。通过对其进行1 100 ℃-24 h 的球化退火，可使合金总伸长率增加至8.5%，合金的抗拉强度亦由923 MPa 增加至1 050 MPa，实现了合金的强韧化[36]。对于塑性较好的EHEAs，通过中低温时效工艺，可促进沉淀相的弥散析出，进而提高EHEAs 的强度[38-39]。
3.4 特种制备工艺对合金力学性能的影响
除热机械手段和单纯热处理手段外，特种制备工艺如定向凝固、增材制造、拉拔、粉末冶金、搅拌摩擦等也可以有效提升EHEAs 的力学性能。Chen等[40]通过多道次拉拔工艺，制备出直径500 μm 且具有独特梯度层片结构的AlCoCrFeNi2.1 合金丝材。该丝材在室温下具有均衡的力学性能(抗拉强度1.85 GPa，伸长率12%)，在低温77 K 下展现出更优异的强塑性匹配(抗拉强度2.52 GPa，伸长率14%)。合金低温下的优异强塑性来源于B2 相开启的大量位错交滑移网络以及FCC 相中激活的三维层错-孪晶网络。
Shi 等[41]采用定向凝固法制备出具有多级鱼骨状组织的Al0.95CoFeNi2.05 EHEA。鱼骨状组织可有效减缓裂纹的萌生与扩展，使合金具有～50%的超高断裂应变。这种工艺的成功应用凸显出在双相材料中通过调控微观组织形貌实现强韧化的巨大潜力。
Ren 等[42]使用增材制造技术制备了AlCoCrFeNi2.1合金块体。该合金共晶层片间距约215 nm，仅为合金粉末层片间距的1/2。这种快速凝固产生的极细层片使得合金表现出约1.3 GPa 的拉伸屈服强度和约14%的伸长率，远超其他增材制造金属材料的拉伸性能。
4 共晶高熵合金的耐蚀性
除力学性能外，EHEAs 还具有优异的耐蚀性[43-44]，抗氧化能力[45]等，拓宽了EHEAs 的应用领域。目前对单相HEAs 的耐蚀性研究已取得诸多进展，但对于双相EHEAs 腐蚀机理的基本认知尚不完全清晰。在酸性溶液或含氯离子溶液中，EHEAs 的腐蚀过程包括以下3 个阶段[44]。
(1)微电偶腐蚀形成的短期自我保护 腐蚀初期，阳极相优先快速溶解产生的大量金属离子促进腐蚀产物沉积，形成的腐蚀产物薄膜会在一定程度上降低表面活性面积，使两相电位差降低，从而减缓腐蚀速率。
(2)低电位阳极相的表面溶解 由于腐蚀产物薄膜较为疏松，不能完全抑制腐蚀进程。随着阳极相的逐渐溶解，暴露的阴极相和阳极相面积比不断增加，这又加剧了阳极相的腐蚀。此外，EHEAs 的耐蚀性亦受到合金组织的影响。迄今已报道的大多数EHEAs 具有层片组织，且大多数层片状EHEAs 的组织包括规则层片区和不规则层片区两个区域，而不同区域的腐蚀速率也会不同。
(3)局部溶解 规则层片区和不规则区域腐蚀速率不同，导致两个区域的溶解离子浓度差逐渐增大，在规则区和不规则区之间建立了离子浓度差电池，形成了新的电偶腐蚀系统，使得EHEAs 的腐蚀机理由单一相的溶解转变为某一区域的局部溶解。
5 展望
迄今，对于EHEAs 的研究主要集中在力学性能和化学性能方面。然而，作为复合材料，物理性能领域是最具有意义的应用领域。因此，EHEAs 未来的研究可涉及高强度宽温度低膨胀系合金、光电效应、电磁效应、冷电子发射以及其它叠加性能。通过将EHEAs 扩展为共晶高熵材料范畴，有助于探寻更为优异的共晶体系。
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