镁基复合材料具有较高的比强度、刚度和模量，以及优异的耐磨性、耐腐蚀性、减振性和高温性能，在航空航天、汽车、电子和交通运输等行业得到了广泛的应用[1-4]。镁基复合材料通常采用半固态搅拌铸造工艺制备，但通过该工艺技术制备的颗粒增强镁基复合材料通常存在较多的疏松、缩孔等缺陷，因此需要通过塑性变形消除这些缺陷以提高力学性能[5]。Deng 等[6]通过等温锻造制备了10%(体积分数)SiCp/AZ91 复合材料，发现SiCp 的加入使基体晶粒细化，抗拉强度提高，基面织构减弱。由于镁合金室温变形能力较差，为获得良好的成形性，传统的塑性变形工艺(例如挤压、锻造和轧制)都需在较高温度下进行，因此导致晶粒变粗，同时使得基面织构强度增大[7-10]。为获得未动态再结晶的变形组织，需要尽可能采用低的变形温度，然后通过后续退火处理进一步提高性能，但常规热处理需要较高的温度和较长的时间才能达到预期的效果[11-12]。此时电脉冲处理作为一种可以快速促进材料再结晶的新工艺得到了广泛的应用。
电脉冲处理作为一种新的组织优化方法，不仅具有处理时间短、输入能量大的特点，还能促进组织转变，优化第二相的分布和形貌[13-15]，同时降低变形金属的再结晶温度及缩短加工时间，从而细化再结晶晶粒[16]。Jiang 等[17]和Guan 等[18]对AZ31 和AZ91 合金轧制薄板进行了电脉冲处理，认为脉冲电流能产生热效应和非热效应，提高再结晶成核速率和扩散系数，获得细小的再结晶组织，从而提高镁合金的综合力学性能。
镁合金由于其特殊的晶体结构，晶粒细化对强度提高的作用更为显著。因此电脉冲处理常用于优化静态再结晶过程以达到晶粒细化的目的。同时，加入颗粒增强相后，在变形过程中，颗粒附近可形成高密度位错、取向梯度大的区域，形成颗粒变形区[19]。高密度位错区域将储存更多的形变能，更加利于材料的静态再结晶。在镁合金中加入增强相和经电脉冲处理皆可以显著提高镁合金的力学性能。然而，颗粒增强镁基复合材料与电脉冲处理相结合的相关研究较少。因此，本研究通过对AZ91 镁合金及SiCp/AZ91 镁基复合材料进行电脉冲处理，从而探究SiCp 对电脉冲处理过程中镁基体静态再结晶行为的影响。
1 实验材料及方法
实验材料为AZ91D 合金和SiC 陶瓷颗粒(体积分数为1%)增强AZ91D 复合材料。SiC颗粒的平均直径约为10 μm。将AZ91D 合金在720 ℃下熔化，然后冷却到590 ℃，此时基体合金处于半固态状态。将预热到600 ℃的SiC 颗粒快速加入到半固态基体合金中，然后匀速搅拌。混合完成后，将熔体再次加热到720 ℃，然后浇注到预热温度为450 ℃的铁模中。熔体在100 MPa 的压力下凝固，以降低孔隙率。整个材料制备过程在SF6 和CO2 混合气体的保护下进行(体积比为40∶1)[8]。挤压前对铸锭进行固溶处理，分别在380 ℃保温2 h 及在415 ℃保温22 h。挤压工艺参数分别设定为∶挤压温度为250 ℃、挤压比为12、挤压速率为0.1 mm/s。
通过调整两个电脉冲独立参数，脉宽和处理时间，探究其对变形AZ91 合金及其复合材料组织演变的影响。脉宽和峰值电流密度表示单个脉冲的能量，处理时间表示多个脉冲的能量积累。为了评估电脉冲过程中的焦耳热效应，采用热电偶对每个样品中4 个不同位置点的温度进行测量，将所测最高温度作为控制热处理试验的温度。采用VHX-2000光学显微镜(OM)对其微观结构进行了表征。苦味酸腐蚀液的化学组成为5 mL 乙酸+6g 苦味酸+10mL水+100 mL 乙醇。室温拉伸试验采用AG-Xplus-20KN电子万能试验机，速率为0.6 mm/min。
2 实验结果与分析
2.1 铸态组织
图1 为挤压前AZ91 镁合金和SiCp/AZ91 复合材料的显微组织。由图1a～b 可知，铸态合金组织中存在大量的网状Mg17Al12 相分布在晶界上。复合材料中加入的少量SiCp 主要分布在晶界上，该现象是由于SiCp 在凝固过程中被液/固界面前沿推动，遇到另一个晶界时SiCp 被隔离到晶界上[20]。同时，SiCp 作为Mg17Al12 相的形核中心，促进了Mg17Al12 相的弥散析出。经过固溶处理后，大量的Mg17Al12 相溶入到镁基体中，不过仍有少量残留。结果表明，与合金相比，SiCp/AZ91 复合材料的第二相析出较多，且主要分布在SiCp 周围。
图1 铸态及固溶态样品组织：(a)铸态AZ91 合金，(b)铸态SiCp/AZ91 复合材料，(c)固溶态AZ91 合金，(d)固溶态SiCp/AZ91复合材料
Fig.1 Microstructure of the as-cast and as-solutioned samples:(a)as-cast AZ91 alloy,(b)as-cast SiCp/AZ91 composite,(c)as-solutioned AZ91 alloy,(d)as-solutioned SiCp/AZ91 composite
表1 不同试样的电脉冲处理参数
Tab.1 Electrical pulse processing parameters of different samples
Sample number Frequency/Hz Duration/μs Current density/(A·m-2) Duty ratio Processing time/min Average temperature/K 100403.2×1090.00420377 2 100503.2×1090.0055433 3 100503.2×1090.00515423 4 100603.2×1090.0063476 5 100603.2×1090.0065468 6 100603.2×1090.00610466 1 AZ91 1%-10 μm SiCp/AZ91(volume fraction)100403.2×1090.0045378 8 100403.2×1090.00410369 9 100403.2×1090.00415365 10100403.2×1090.00420363 11100603.2×1090.00610478 7
2.2 挤压组织
图2a、d 为AZ91 镁合金和SiCp/AZ91 复合材料在250 ℃下挤压的显微组织，从图中可以看出，由于挤压温度和挤压速度较低，基体几乎由变形显微组织组成。同时由于挤压变形过程中变形程度不均匀，变形程度较大的区域具有较高的位错密度，其变形储能高于其他小变形区域，从而产生形变诱导再结晶，使再结晶温度降低，结果是在这些区域优先发生再结晶，沿着挤压方向，由再结晶晶粒组成的变形带分布于晶界上。在复合材料的挤压过程中，SiCp 的存在会阻碍晶界迁移，同时微米SiCp 与AZ91 基体变形不匹配，在颗粒与基体界面处可形成含有高密度位错的变形区[19]。因此，和AZ91 合金相比，SiCp/AZ91 复合材料产生的加工硬化程度更高。
图2 挤压态及电脉冲态样品金相组织：(a)挤压态AZ91 合金，(b～c)电脉冲态AZ91 合金，(d)挤压态SiCp/AZ91 复合材料，(e～f)电脉冲态SiCp/AZ91 复合材料
Fig.2 OM images of the as-extruded and as-EPTed samples:(a)as-extruded AZ91 alloy,(b～c)as-EPTed AZ91 alloys,(d)as-extruded SiCp/AZ91 composite,(e～f)as-EPTed SiCp/AZ91 composites
2.3 电脉冲处理组织
如图2b、e所示为经电脉冲(electric pulse treatment,EPT)处理后AZ91 合金和SiCp/AZ91 复合材料的显微组织。当脉宽和处理时间分别为40 μs 和20 min时，挤压后的AZ91 合金不能完全静态再结晶，显微组织表现为大量超细晶粒分布在少量变形组织周围。当添加SiCp 后，复合材料表现出不同的效果。在电脉冲参数一致的条件下，SiCp/AZ91 复合材料发生完全的静态再结晶，再结晶晶粒也有一定程度的轻微长大。主要原因是由于SiCp 的加入促进了静态再结晶的形核阶段，其可以作为形核中心，从而增加形核速率。同时，SiCp 在挤压变形过程中会阻碍镁基体的流动，并在一定程度上增加储能，从而增加再结晶的驱动力。当脉宽和处理时间分别为60 μs 和10 min 时，从图2c、f 中可以看出，两种材料都完成了静态再结晶过程，同时晶粒已经长大，但AZ91 合金的晶粒粗化程度更高。造成这种现象的原因是复合材料中的SiCp 能够阻碍晶界的迁移，抑制再结晶晶粒的生长。从图2e～f 中可以发现，SiCp 颗粒周围的再结晶晶粒比其他区域细。在SiCp周围沿挤压方向形成由再结晶晶粒组成的变形区[21]。综上所述，在相同的电脉冲参数下，在静态再结晶初始阶段，SiCp 可以促进再结晶的形核过程，在晶粒长大阶段，SiCp 可以抑制再结晶晶粒的粗化。因此，随着SiCp 的加入，外加增强相颗粒对于电脉冲的具体作用表现为：在更低的脉冲宽度和更短的处理时间就可实现材料的组织转变过程。
根据上述分析，AZ91 合金和SiCp/AZ91 复合材料的最佳电脉冲处理参数不同。从图3a～c 可以看出，当脉宽为50 μs，处理时间为5 min 时，仍可发现变形结构。脉宽增加至60 μs 后，静态再结晶过程可在3 min 内完成，晶粒细小而均匀，随着处理时间不断增加至5 min，部分再结晶晶粒开始长大。对于SiCp/AZ91 复合材料，脉宽设定为40 μs，处理时间分别设定为5、10 和15 min。由图3d～f 可以看出，当处理时间为5 min 时，材料没有完全再结晶。沿着挤压方向在SiCp 周围形成变形带，随着时间延长至10 min，显微组织基本转变为均匀的再结晶晶粒，继续延长处理时间至15 min,没有SiCp 存在的区域的晶粒开始明显长大，SiCp 周围细小再结晶晶粒形成的变形区没有明显长大。因此，通过对比图2～3 中EPT 处理后的组织可以得知，电脉冲脉宽的增大和处理时间的延长对于材料静态再结晶过程有不同程度的促进作用，但脉宽对于再结晶的影响比处理时间更显著。
图3 不同电脉冲参数处理后的金相组织：(a～c)AZ91 合金，(d～f)SiCp/AZ91 复合材料
Fig.3 OM images of the samples treated by EPT with different parameters:(a～c)AZ91 alloy,(d～f)SiCp/AZ91 composites
2.4 力学性能
通过分析两种材料不同电脉冲状态下的显微组织可知，AZ91 合金和SiCp/AZ91 复合材料的最佳电脉冲工艺参数分别为脉宽60 μs、处理时间3 min 和脉宽40 μs、处理时间10 min，该参数下的微观组织细小均匀，因此对最优参数下的样品进行室温力学性能检测。图4 为AZ91 合金及其复合材料在铸态、固溶态、挤压态及最佳电脉工艺参数状态下的屈服强度、抗拉强度及伸长率的对比图。由图4 可知，铸态AZ91 合金的屈服强度和抗拉强度分别为90 和151 MPa，与基体合金相比，SiCp 的加入使复合材料的强度有所提高，分别为102 和168 MPa，伸长率略有下降，从6.5%降低至5.1%。经过固溶处理后，屈服强度、抗拉强度和伸长率均有不同程度的提高，分别为110 MPa、195 MPa、8.1%和154 MPa、216 MPa、5.7%。两种材料均在挤压变形后发生剧烈加工硬化，AZ91 合金的屈服强度和抗拉强度提高至389 和443 MPa，随着SiCp 的加入，加工硬化程度和位错密度增大，使得复合材料的屈服强度和抗拉强度均远高于基体合金，分别为480 和556 MPa。两种材料经各自的最佳电脉冲参数处理后，抗拉强度大小趋于一致，分别为450 和454 MPa，但复合材料的屈服强度高于基体合金，分别为320 和380 MPa，同时，合金的伸长率有较大提升，从4.8%提高至10%。
图4 AZ91 合金及SiCp/AZ91 复合材料在不同状态的力学性能
Fig.4 Mechanical properties of the AZ91 alloy and SiCp/AZ91 composite in different states
在挤压状态下，由于微米级SiCp 和AZ91 基体的热膨胀系数不同，SiCp 的加入会在热变形后的冷却过程中在SiCp 周围产生较强的热应力，导致基体在SiC 附近出现较高的位错密度，从而使复合材料的屈服强度和抗拉强度高于AZ91 合金。经过脉冲电流处理后，两种材料的再结晶晶粒大小趋于均匀，由于SiCp 的加入产生的强化作用，使得复合材料的屈服强度远高于合金基体，但抗拉强度相差不大。这是由于SiCp 和镁基体在室温拉伸时变形不匹配造成的，在SiCp 与基体的界面处容易产生应力集中，形成微裂纹[22-23]，微裂纹的产生会降低AZ91 基体的抗拉强度。
3 结论
(1)SiCp 的添加使得镁基体在挤压变形过程中获得更高的位错密度和形变储能，产生剧烈的加工硬化作用，在形核阶段提供额外形核质点，在晶粒长大阶段阻碍晶粒生长，细化组织。
(2)形变储能的增大可以明显改善电脉冲时的静态再结晶过程，在更低的脉冲宽度和更短的处理时间就可实现材料的组织转变过程。
(3)AZ91 合金经过颗粒增强后屈服强度大幅提高，分别为320 和380 MPa，但由于SiCp 与镁基体变形不协调，在界面处产生应力集中而形成的微裂纹，导致抗拉强度趋于一致，分别为450 和454 MPa。
[1]HOU L G,WU R Z,WANG X D,et al.Microstructure,mechanical properties and thermal conductivity of the short carbon fiber reinforced magnesium matrix composites[J].Journal of Alloys and Compounds,2017,695:2820-2826.
[2]LIAO H G,CHEN J,PENG L M,et al.Fabrication and characterization of magnesium matrix composite processed by combination of friction stir processing and high-energy ball milling[J].Materials Science and Engineering:A,2017,683:207-214.
[3]王彦，王慧远，马宝霞，等.颗粒增强镁基复合材料的研究现状[J].材料科学与工艺，2006,14(3):320-325.WANG Y,WANG H Y,MA B X,et al.The present status of particulate reinforced magnesium matrix composites[J].Materials Science and Technology,2006,14(3):320-325.
[4]张海峰.热挤压对AZ91 和SiCp/AZ91 复合材料组织与力学性能的影响[D].哈尔滨：哈尔滨工业大学，2007.ZHANG H F.Effect of hot extrusion on microstructures and mechanical properties of AZ91 and SiCp/AZ91 magnesium matrix composite[D].Harbin:Harbin Institute of Technology,2007.
[5]WU Y W, WU K, DENG K K, et al.Effect of extrusion temperature on microstructures and damping capacities of Grp/AZ91 composite[J].Journal of Alloys and Compounds, 2010,506(2):688-692.
[6]DENG K K,WANG X J,GAN W M.Isothermal forging of AZ91 reinforced with 10 vol.% silicon carbon particles[J].Materials Science and Engineering:A,2011,528(3):1707-1712.
[7]冯艳，陈超，彭超群，等.镁基复合材料的研究进展[J].中国有色金属学报，2017,27(12):2385-2407.FENG Y, CHEN C, PENG C Q, et al.Research progress on magnesium matrix composites[J].The Chinese Journal of Nonferrous Metals,2017,27(12):2385-2407.
[8]WU K,DENG K K,NIE K B,et al.Microstructure and mechanical properties of SiCp/AZ91 composite deformed through a combination of forging and extrusion process[J].Materials ＆ Design,2010,31(8):3929-3932.
[9]LIU W Q,HU X S,WANG X J,et al.Evolution of microstructure,texture and mechanical properties of SiC/AZ31 nanocomposite during hot rolling process[J].Materials ＆ Design, 2016,93:194-202.
[10]曾小勤，朱庆春，李扬欣，等.镁合金中的第二相颗粒强化[J].中国材料进展，2019,38(3):193-204.ZENG X Q, ZHU Q C, LI Y X, et al.Second phase particle strengthening in magnesium alloys[J].Materials China, 2019, 38(3):193-204.
[11]XU Z H, TANG G Y, TIAN S Q, et al.Research of electroplastic rolling of AZ31 Mg alloy strip[J].Journal of Materials Processing Technology,2007,182(1-3):128-133.
[12]XU Z H, TANG G Y, DING F, et al.The effect of multiple pulse treatment on the recrystallization behavior of Mg-3Al-1Zn alloy strip[J].Applied Physics A,2007,88:429-433.
[13]刘志义，邓小铁，王引真.脉冲电流对2091 铝锂合金动态再结晶动力学的影响[J].材料研究学报，2001,15(3):358-366.LIU Z Y,DENG X T,WANG Y Z.Effects of electric current pulse on the dynamics of dynamic recrystallization in 2091 Al-Li alloy[J].Chinese Journal of Materials Research,2001,15(3):358-366.
[14]姜雁斌，官磊，莫永达.电脉冲连续退火对AZ91 镁合金带材组织和性能的影响[J].材料热处理学报，2015,36(3):135-141.JIANG Y B,GUAN L,MO Y D.Influence of electropulsing continuous annealing on microstructure and properties of AZ91 Mg alloy strip[J].Transactions of Materials and Heat Treatment,2015,36(3):135-141.
[15]JIANG Y B,TANG G Y, SHEK C, et al.On the thermodynamics and kinetics of electropulsing induced dissolution of β-Mg17Al12 phase in an aged Mg-9Al-1Zn alloy[J].Acta Materialia,2009,57(16):4797-4808.
[16]CONRAD H,KARAM N,MANNAN S.Effect of prior cold work on the influence of electric current pulses on the recrystallization of copper[J].Scripta Materialia,1984,18(3):275-280.
[17]JIANG Y B, TANG G Y, SHEK C, et al.Microstructure and texture evolution of the cold-rolled AZ91 magnesium alloy strip under electropulsing treatment[J].Journal of Alloys and Compounds,2011,509(11):4308-4313.
[18]GUAN L, TANG G Y, JIANG Y B, et al.Texture evolution in cold-rolled AZ31 magnesium alloy during electropulsing treatment[J].Journal of Alloys and Compounds,2009,487(1-2):309-313.
[19]DOHERTY R D,HUGHES D A,HUMPHREYS F J,et al.Current issues in recrystallization: A review[J].Materials Science and Engineering A,1997,238(2):219-274.
[20]RAY S.Casting of metal matrix composites[J].Key Engineering Materials,1995,104-107:417-446.
[21]DENG K K,WU K,WU Y W,et al.Effect of submicron size SiC particulates on microstructure and mechanical properties of AZ91 magnesium matrix composites[J].Journal of Alloys and Compounds,2010,504(2):542-547.
[22]SHANG S J,DENG K K,NIE K B, et al.Microstructure and mechanical properties of SiCp/Mg-Al-Zn composites containing Mg17Al12 phases processed by low-speed extrusion[J].Materials Science and Engineering:A,2014,610:243-249.
[23]DENG K K, SHI J Y, WANG C J, et al.Microstructure and strengthening mechanism of bimodal size particle reinforced magnesium matrix composite[J].Composites Part A:Applied Science and Manufacturing,2012,43(8):1280-1284.